Raisons de l'écart entre la conductivité thermique pratique et théorique des céramiques de nitrure de silicium

Le nitrure de silicium (Si₃N₄) est un matériau céramique structurel avec une conductivité thermique intrinsèque d'environ 320 W/(m·K), présentant une conductivité thermique élevée et des propriétés mécaniques exceptionnelles. Grâce à sa stabilité supérieure à température ambiante, Si₃N₄ est devenu un matériau d'emballage de substrat céramique largement adopté pour l'industrie moderne des semi-conducteurs. Cependant, il existe un écart notable entre la conductivité thermique pratique du Si₃N₄ et sa valeur théorique. Cet article explore les principaux facteurs responsables d’une telle divergence.

1 réseau d'oxygène

La conduction thermique dans Si₃N₄ est principalement régie par la transmission des phonons. Les imperfections du réseau, notamment les lacunes, les défauts d'empilement et les impuretés intergranulaires, intensifient la diffusion des phonons et dégradent la conductivité thermique du nitrure de silicium.

L'oxygène du réseau constitue un facteur décisif modifiant la conductivité thermique du Si₃N₄. Une fois que les atomes d'oxygène ont pénétré dans le réseau Si₃N₄, des lacunes en silicium se forment, raccourcissant considérablement le libre parcours moyen des phonons et réduisant en conséquence la conductivité thermique. Pour augmenter les performances thermiques du Si₃N₄, la teneur en oxygène des poudres brutes doit être minimisée afin d'optimiser l'activité de frittage, tandis que les fines tailles de particules de départ sont conservées pour bloquer toute contamination supplémentaire par l'oxygène.

Additifs de frittage conventionnels pourSi₃N₄sont une autre source majeure d’oxygène du réseau. Ces additifs forment des phases secondaires intergranulaires avec une conductivité thermique généralement inférieure à 1 W/(m·K) au sein de la phase liquide, ce qui altère la conductivité thermique globale du Si₃N₄. Les recherches existantes confirment que l'adoption d'additifs de frittage d'oxydes de terres rares réduit la teneur en oxygène du réseau à mesure que le rayon ionique des éléments de terres rares diminue. Le frittage à basse température est préféré pour réduire les coûts de production des substrats céramiques Si₃N₄ tout en garantissant une densification complète et une granulométrie souhaitable.

De plus, un ajout modéré de poudre de carbone réducteur supprime la formation de phase secondaire et améliore la pureté du réseau ; un excès de carbone libre doit être évité pour obtenir une conductivité thermique élevée.

2 Structure cristalline du nitrure de silicium

Le nitrure de silicium est un composé fortement covalent dont le poids moléculaire est de 140,68. Ses deux polymorphes prédominants, α‑Si₃N₄ et β‑Si₃N₄, appartiennent tous deux au système cristallin hexagonal. Étant donné que les céramiques Si₃N₄ sont généralement frittées au-dessus de 1 800 °C, le β-Si₃N₄ constitue la phase cristalline dominante dans les composants Si₃N₄ disponibles dans le commerce.

(1) Force motrice pour la croissance des grains β-Si₃N₄

L'α‑Si₃N₄ résiduel non transformé restant pendant la transition de phase α‑à‑β impose un impact négatif prononcé sur la conductivité thermique. Par conséquent, une transformation complète de phase de α-Si₃N₄ en β-Si₃N₄ est essentielle pour faciliter la nucléation et la croissance des grains de β-Si₃N₄ pour une conductivité thermique améliorée.

(2) Morphologie des grains β‑Si₃N₄ cultivés

La conductivité thermique augmente nettement avec l'augmentation de la taille des grains de β-Si₃N₄, et la durée de recuit prolongée améliore encore la capacité de transfert de chaleur. Cependant, une fois que les grains dépassent une dimension critique, un grossissement supplémentaire des grains apporte une amélioration négligeable des performances thermiques.

3 Densité relative

La densité relative exerce une influence importante sur la conductivité thermique du Si₃N₄. Une porosité plus élevée entraîne une dégradation évidente de la conductivité thermique. En général, les céramiques Si₃N₄ à conductivité thermique élevée possèdent une densité apparente et une diffusivité thermique élevées, et les oxydes de terres rares facilitent la fabrication de nitrure de silicium entièrement dense. Le frittage en phase liquide est obligatoire pour réaliser la densification des céramiques de nitrure de silicium et la densité finale de Si₃N₄ varie selon différents paramètres de frittage et méthodes de traitement. Pour cette raison, la sélection de techniques de frittage appropriées est essentielle à la fabrication de céramiques Si₃N₄ à haute conductivité thermique.

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